Preparação e aplicação catalítica de dois nanocatalisadores diferentes à base de sílica mesoporosa hexagonal (HMS) na síntese de tetrahidrobenzo[b]pirano e 1,4

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 22108 (2022) Citar este artigo

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O presente estudo descreve a síntese, caracterização e investigação da atividade catalítica do complexo xantina-Ni (Xa-Ni) e complexo 4-feniltiossemicarbazida-Cu (PTSC-Cu) incorporados em sílica mesoporosa hexagonal funcionalizada (HMS/Pr-Xa-Ni e HMS/Pr-PTSC-Cu). Esses catalisadores mesoporosos úteis foram sintetizados e identificados usando várias técnicas, como FT-IR, XRD, adsorção-dessorção de nitrogênio, SEM, TEM, EDX-Map, TGA, AAS e ICP. Estas técnicas espectrais confirmaram com sucesso a síntese dos catalisadores mesoporosos. A atividade catalítica de HMS/Pr-a-Ni (Catalisador A) e HMS/Pr-PTSC-Cu (Catalisador B) foram avaliadas para a síntese de tetrahidrobenzo[b]pirano e 1,4-dihidropirano[2,3-c] derivados de pirazol. HMS/Pr-PTSC-Cu exibiu maior eficiência em meio verde sob condição de reação mais amena à temperatura ambiente. Além disso, os nanocatalisadores sintetizados exibiram uma capacidade de recuperação apropriada que pode ser reutilizada várias vezes sem perda significativa da atividade catalítica.

Nos últimos anos, com o desenvolvimento da nanociência e da nanotecnologia, surgiram possibilidades atraentes para a síntese de vários novos catalisadores de sílica. A sílica mesoporosa (2 nm < diâmetros dos poros > 50 nm) é o material molecular mesoporoso mais popular1 que, devido às suas características estruturais, como altas áreas superficiais e volumes de poros, encontrou diversas aplicações, como adsorventes, suportes de catalisadores, administração de medicamentos sistemas e biossensores2. Entre esses materiais mesoporosos, a sílica mesoporosa hexagonal (HMS) com mesoporosidade em forma de verme, distribuição uniforme e estreita de tamanhos de poros, alta área superficial e volume de poros, canal curto, estabilidade térmica, facilmente sintetizada e funcionalizada encontrou aplicações promissoras como suporte para a síntese de heterogêneos catalisadores3,4. Além disso, o HMS é facilmente sintetizado usando uma alquilamina primária mais barata5 à temperatura ambiente e condição independente do pH, o que torna o método robusto, reprodutível e industrialmente possível6

Além disso, ao contrário da sílica mesoporosa MCM e SBA, a HMS indicou resultados louváveis ​​na área de pesquisa de catálise6. O design e desenvolvimento de estratégias sintéticas multicomponentes que estão de acordo com o princípio da química verde e usando catalisadores novos e heterogêneos levaram à integração de uma variedade de novidades em sua linha de investigação7.

Recentemente, as pesquisas sobre síntese e caracterização de materiais mesoporosos HMS modificados por metal publicados na literatura, tais como: NiMoW/HMS e NiMoW/Al-HMS8, Cu-Ag/HMS9, FeC4Pc-HMS10, HMS-CPTMS-Cy-Pd4 e HMS /Pr-Rh-Zr11. Nestes artigos, o HMS foi aplicado como um suporte eficiente para a síntese de novos catalisadores, que promovem a velocidade da reação.

As reações multicomponentes de um pote (MCR) são processos "nos quais mais de duas porções orgânicas são unidas em uma etapa para obter a ligação carbono-carbono e carbono-heteroátomo". Esta estratégia sintética não necessita de separação e purificação dos intermediários. Em comparação com os protocolos tradicionais de várias etapas, as reações multicomponentes de um pote têm benefícios econômicos e ambientais, como diminuição do tempo, economia de custos, energia12, aumento da economia de átomos7, redução da produção de resíduos, alta eficiência e simplicidade experimental13. Portanto, são metodologias economicamente e ambientalmente adequadas12 e frequentemente apresentam excelentes quimiosseletividades13.

Compostos de piranopirazol, heterociclos fundidos com anéis de oxigênio e nitrogênio, tornaram-se importantes devido às suas propriedades farmacológicas e biológicas14. Além disso, o pirazol e seus derivados encontram aplicações como agroquímicos biodegradáveis13. Dentre as propriedades medicinais desses compostos podem-se citar os antiinflamatórios15, antioxidantes16, antibacterianos17 e antituberculosos18.