Síntese, propriedades e aplicação do novo nanocatalisador de hidróxidos de dupla camada no

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 1627 (2023) Citar este artigo

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Um novo nanocatalisador heterogêneo LDH@3-chloropyltrimethoxysilane@1,3-benzenedisulfonyl amine@Cu (LDH@TRMS@BDSA@Cu) foi sintetizado e confirmado por análises como espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier, microscopia eletrônica de varredura por emissão de campo, dispersão de energia X- espectroscopia de raios (EDX), mapeamento elementar, análise de difração de raios X, derivatização de calor/gravidade de calor (TGA) e calorimetria de varredura diferencial. O nanocatalisador recentemente sintetizado catalisou efetivamente a reação entre diferentes aril aldeídos, malononitrila, diferentes acetofenonas e acetato de amônio em condições livres de solvente e eles foram convertidos em derivados de 2-amino-3-cianopiridina com alta eficiência. A reação apresentou vantagens como simplicidade, alta estabilidade, respeito ao meio ambiente, excelente eficiência e tempo curto. Além disso, este catalisador é reciclável e foi reciclado 4 vezes sem perder poder catalítico significativo.

Nos últimos anos, os nanomateriais bidimensionais têm sido amplamente estudados e utilizados como candidatos atraentes para a construção de catalisadores sólidos heterogêneos, eletrodos, adsorventes, baterias de metal-enxofre, etc1,2,3. Hidróxidos de camada dupla conhecidos há mais de uma década, são abundantes na natureza e facilmente extraídos, e representam uma grande classe de estruturas em camadas permutáveis ​​aniônicas e catiônicas com a fórmula geral [M2+ (1-x) Mx3+(OH)2 é ](An-) x/n.zH2O]. Os cátions metálicos que são usados ​​na forma divalente e trivalente são Mn2+, Fe2+, Mg2+, Co2+, Zn2+, Ca2+ e Mn3+, Fe3+, Co3+, Cr3+, Al3+ e os ânions usados ​​frequentemente contêm carbonato, brometo, cloreto ou são nitratos4,5,6 . Existem vários métodos para a síntese de HDLs, dentre os quais podem ser citados os métodos de troca iônica, hidrotérmico e coprecipitação. Os LDHs são materiais neutros, as partes do meio do ânion e as próprias camadas têm carga positiva, que têm muitas aplicações em diferentes campos devido à sua fácil síntese e capacidade de substituir e modificar as camadas de hidróxido, que têm atraído muita atenção de pesquisadores, como adsorventes7, bases catalisadoras8,9, trocadores de ânions, eletrólise da água10, armazenamento de energia11,12, sensores. A fácil separação de catalisadores heterogêneos, como hidróxidos de camada dupla, fornece uma rota fácil e rápida para a recuperação do catalisador, e a recuperação do catalisador é válida tanto para a química verde quanto para a economia. Devido às características únicas e propriedades físicas interessantes do iodeto de cobre, incluindo alta transparência óptica com banda larga larga, alta condutividade com comportamento diamagnético incomum, fenda de banda larga, a síntese em baixa temperatura tem sido investigada em muitos trabalhos de pesquisa13,14,15. O iodeto de cobre cristaliza com três fases diferentes α, β e γ com mudanças de temperatura durante a síntese, que a uma temperatura superior a 407 °C é a fase alfa cúbica, que a uma temperatura superior a 369 °C é a fase beta hexagonal e a baixas temperaturas temperaturas, o iodeto de cobre com alta cristalinidade é a fase gama cúbica, que é um tipo de semicondutor no qual os íons de iodeto envolvem tetraedricamente os íons de cobre. As aplicações desse nanocobre podem ser citadas como diodos, células solares, padrões de semicondutores e catalisadores orgânicos16.

Uma estratégia útil para a síntese de compostos heterocíclicos como as piridinas são as reações multicomponentes envolvendo pelo menos três componentes para produzir o produto com todos os materiais de partida envolvidos, o que é econômico em termos de química verde17, 18. Compostos heterocíclicos como a piridina devido às suas propriedades biológicas e medicinais únicas, como antibacteriana, anticonvulsivante, antimalárica, antioxidante, antidiabética, antiinflamatória, analgésica, anticancerígena, antitumoral, protetora hepática, antiaterosclerótica, antifúngica e As propriedades de pragas atraíram mais atenção entre os compostos heterocíclicos. Compostos contendo a estrutura 2-amino-3-cianopiridina são utilizados como precursores terapêuticos úteis na área médica devido à sua atividade biológica19,20,21. Vários métodos de síntese foram relatados para sua síntese, em que as reações multicomponentes de acetato de amônio, malononitrila, acetofenona e aldeídos são as rotas de síntese mais importantes. Uma ampla gama de sínteses multicomponentes foi relatada por diferentes catalisadores, incluindo: nanocatalisadores de sulfato de ácido bórico21, HBF422, microondas facile23, Amberlyst-1524, ácido salicílico4, MNPs CoFe2O4@SiO2-SO3H25, ácido magnético nano sólido, Fe3O426, Fe3O4@g- C3N4-SO3H27, Fe3O4@SiO2@(CH2)3NH28, (CH2)2O2P(OH)229, poli N,N-dimetilanilina-formaldeído30, Nanopartículas de cobre em carvão vegetal31, Fe3O4@Niacin32, Bu4N+Br-18, Cu@imineZCMNPs17. No entanto, métodos mais simples e suaves para sua síntese ainda são valiosos. No entanto, métodos mais simples e suaves para sua síntese ainda são valiosos. De acordo com os pontos mencionados, o objetivo do estudo é desenvolver métodos rápidos e simples baseados em química verde, recuperação e reaproveitamento de catalisador para a síntese de novos derivados de cianopiridinas. Aqui, conseguimos fazer um catalisador único com ligante 1,3-benzenodisulfonilamida (BDSA) colocado em LDH para imobilizar nanopartículas de iodeto de cobre (LDH@TRMS@BDSA@Cu) como um nanocatalisador novo e eficiente. Para a síntese de um pote de 2-amino-3-cianopiridina de quatro componentes, a reação foi usada entre diferentes aril aldeídos 1, malononitrila 2, diferentes acetofenonas 3 e acetato de amônio 4 em condições suaves sem solvente (arquivo complementar 1).