Estudando o mecanismo e a cinética da dessulfuração de combustível usando CexOy/NiOx piezo

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 7574 (2023) Citar este artigo

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Para avançar na tecnologia de dessulfurização, um novo método para excelente dessulfurização oxidativa de combustível à temperatura ambiente será de suma importância. Como um novo método de dessulfuração, desenvolvemos piezocatalisadores que não requerem adição de oxidantes e podem ser executados à temperatura ambiente. Um método de micro-ondas foi usado para preparar nanocompósitos de CeO2/Ce2O3/NiOx. Taxas de dessulfurização de combustível modelo e real foram examinadas em função de parâmetros de síntese, como potência e tempo de micro-ondas, e condições de operação, como pH e potência ultrassônica. Os resultados mostraram que os nanocompósitos de CeO2/Ce2O3/NiOx demonstraram excelente piezodessulfuração à temperatura ambiente tanto para o modelo quanto para o combustível real. Além disso, os nanocompósitos CeO2/Ce2O3/NiOx exibiram notável capacidade de reutilização, mantendo 79% de sua atividade piezocatalítica mesmo após 17 repetições para dessulfuração de combustível real. Uma investigação do mecanismo de oxidação do enxofre revelou que os radicais superóxidos e buracos desempenharam um papel importante. Adicionalmente, o estudo cinético revelou que a remoção de enxofre pelo piezocatalisador segue um modelo cinético de reação de segunda ordem.

A energia de vibração de baixa frequência está em toda parte no ambiente e tem uma perspectiva brilhante para resolver a crise energética e os problemas de poluição. Entretanto, não houve utilização efetiva dessa energia de baixa frequência1,2. A energia de vibração de baixa frequência pode ser convertida em energia de duas maneiras: coleta de energia piezoelétrica e catálise piezoelétrica3,4,5. Como resultado da catálise piezoelétrica, as vibrações mecânicas podem ser convertidas em cargas livres na superfície de materiais piezoelétricos em uma ampla gama de ambientes (por exemplo, água e ar). Como resultado da microeletrólise local da água, os materiais piezocatalíticos podem produzir várias espécies reativas de oxigênio (ROS), como ·OH, ·O2–, ·HO2 e H2O2. Nas indústrias têxtil, química, farmacêutica e alimentícia, as ROS são usadas para oxidar cataliticamente e degradar corantes tóxicos e cancerígenos na água6,7,8.

O objetivo deste trabalho é sugerir uma nova aplicação para piezocatalisadores; usamos nanocompósitos de óxido de níquel/óxido de cério como piezocatalisadores para a dessulfuração de modelos e combustíveis reais. O uso de piezocatálise tem várias vantagens em comparação com a catálise existente para processos de dessulfuração. Eles podem operar em condições escuras, apresentam uma alta taxa de dessulfurização e baixo custo, e podem coletar vibrações de baixa frequência presentes no ambiente para conduzir reações de dessulfuração.

Apesar da adoção de novas estratégias energéticas nos últimos anos, o uso de combustíveis convencionais permanece dominante. Como resultado da combustão de combustíveis contendo enxofre, é produzido o SOx, que contribui para a chuva ácida e o material particulado fino (PM 2,5), além da corrosão de motores e conversores catalíticos8,9,10,11. Globalmente, regulamentações rígidas foram promulgadas para limitar os combustíveis com baixo teor de enxofre12,13. Ao utilizar a hidrodessulfuração (HDS), amplamente utilizada na indústria há décadas, o enxofre alifático pode ser facilmente removido do óleo combustível na produção industrial. Devido ao impedimento estérico, é difícil eliminar compostos aromáticos de enxofre do combustível, como o dibenzotiofeno (DBTP). Altas temperaturas e pressões, bem como grandes quantidades de hidrogênio, são necessárias para que o HDS remova os derivados do tiofeno, resultando em altos custos operacionais e perda de octanagem14,15,16,17,18,19,20. Apresentamos aqui um piezocatalisador que elimina os compostos de enxofre do combustível modelo e real sem adição de oxidantes e apenas aplicando força mecânica. Em contraste, as técnicas anteriores de dessulfuração exigiam a adição de oxidantes, como H2O221,22,23,24,25,26,27. Recentemente, modificou o processo de dessulfuração oxidativa usando catalisadores de átomo único com núcleos de metais abundantes em terra e suportes nanoporosos robustos, bem como óxidos de metais de transição mistos28,29,30. Como resultado do uso de catalisadores de átomo único ou óxidos de metais de transição mistos, a eficiência e a estabilidade do catalisador foram melhoradas.